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標題: 含三中心兩電子M-H-M(M=Mo.W)鍵結之雙核金屬錯化合物的研究
Synthesis and characterization of binuclear metal complexes with three-center, two-electron(3C-2E) metal-hydrogen-metal bonds
作者: 李育純
LI, YU-CHUN
關鍵字: 化合物
金屬
出版社: 化學研究所
摘要: 因為含三中心兩電子M-H-M 鍵結之雙核金屬錯化合物其基本架構會受金屬種類及其 配位基的影響,所以我們嚐試變換不同的金屬(Mo 及W ) 和配位基(單芽及雙芽膦 基),以求進一步了解其架構及穩定性的決定因素為何?而亞硝醯基具有特殊的電 子效應及鍵結型態,亦是我們深感興趣的研究方向之一,所以我們合成了一系列的 雙核金屬羰化合物以進行比對探討。 [EtN][(μ-H)W(CO)(L)] 是由 [EtN][(μ-H)W(CO)] 與2 當量 的配位基,進行取代反應而得;若繼之與NOBF作用,則生成 [(μ-H)W(CO) (L)(NO)],其中 [(μ-H)W(CO)(PMePh)(NO)] 經X-ray 單晶解析結果為 :monoclinic ; C2/c ; Z=8 ; a=15.668(1), b=12.89(2), c=28.76(4) A ; β= 98.883(8); R=0.032 ; R =0.034。而雙鉬類比羰化合物則是由 [EtN][(μ-H)Mo(CO)] 與1或2當量的膦配位基反應生成 [EtN][(μ-H) Mo(CO)-n(L)n] (n=1∼2),繼之與NOBF作用則可得[(μ-H)Mo(CO)9-n(L)n (NO)]。 取 [EtN][(μ-H)(μ-PhP(CH)nPPh)Mo(CO)] (n=1∼4) 與NOBF作用 生成[(μ-H)(μ-PhP(CH)nPPh)Mo(CO)(NO)],若再與PhP=NPr 作用 ,則會進行Witting-Type reaction,生成異氰基化合物[(μ-H)(μ-PhP(CH)n PPh)Mo(CO)(NO)(CNPr)] ,其中異氰基經X-ray 單晶解析證實係接於含NO 之金屬上。 錯化合物[(μ-H)(μ-PhP(CH)PPh)Mo(CO)(NO)] 的結構為triclinic _ ; P1 ; Z=4 ; a=11.698(2), b=13.926(2), c=21.605(4) A ; α=92.89(3) , γ= 91.85(3); R=0.034 ; R =0.036。 錯化合物[(μ-H)(μ-PhP(CH)PPh)Mo(CO)(NO)] 的結構為triclinic _ ; P1 ; Z=4 ; a=10.100(3), b=12.982(4), c=15.45(3) A ; α=102.60(2) , α= 102.60(2), β=83.29(2), γ=105.75(4); R=0.034 ; R =0.036。
URI: http://hdl.handle.net/11455/15542
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