Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/11455/5303
DC FieldValueLanguage
dc.contributor.advisor謝永旭zh_TW
dc.contributor.advisorHsieh Yung-Hsuen_US
dc.contributor.author吳怡玲zh_TW
dc.contributor.authorWu, Yi-Lingen_US
dc.date2001zh_TW
dc.date.accessioned2014-06-06T06:34:30Z-
dc.date.available2014-06-06T06:34:30Z-
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11455/5303-
dc.description.abstract摘 要 本研究係以田口式實驗計畫法進行CVD製備二氧化鈦薄膜之探討,以期得到較佳光催化分解效果之光活性觸媒。 研究第一階段依據田口式直交表實驗計畫對製備參數進行多因素實驗分析探討,藉以尋求光觸媒製備之最佳組合及顯著影響因素。實驗結果顯示,最佳組合條件為水浴溫度85℃、Ti(OC3H7)4/H2O Ratio=4、載流氣體流速550 ml/min.、氧化溫度400℃、氧化時間10 hrs、鍛燒溫度500 ℃、高溫爐旋轉速度20 rpm、高溫爐直線運動減速馬達速度75 cm/min.,且其推定值有效範圍為85.53±16.18%;另外,由貢獻率結果顯示,顯著影響因素為氧化溫度及鍛燒溫度,可見在製備二氧化鈦之光觸媒反應中,此二項控制因素之改變將對製備之光觸媒產生較明顯之影響。 第二階段針對貢獻率較大之控制因素-氧化溫度及鍛燒溫度二項進行單因素實驗分析。綜合單因素實驗結果,顯示氧化溫度為400℃、鍛燒溫度500℃製備之觸媒具較佳之光催化能力。由表面顯微結構顯示,此觸媒呈米粒圓錐狀,觸媒表面具相當體積之微孔隙,表面積大;由表面晶型顯示,呈Anatase相結晶,繞射峰波峰強度強,結晶度高。另外,以此觸媒進行56.56 ppmv甲苯之光催化分解實驗,顯示其轉化率可高達0.998,且觸媒活性能維持16分鐘,於第16分鐘之後始產生觸媒衰退現象。再以此最佳製備條件探討光觸媒於衰退後觸媒活性能夠100﹪回復之活化時間,結果顯示於120分鐘內、水氣存在之條件下照光活化,即可將觸媒之活性完全回復。 最後針對有無鍛燒測試進行實驗,於氧化溫度500℃製備之二氧化鈦觸媒雖不經後續之500℃鍛燒程序,其做為觸媒之催化能力仍可與經過鍛燒處理者相當。但是,若考量觸媒回復率之容易度及薄膜附著力之強弱,未經鍛燒之觸媒由SEM表面結構發現其孔洞較小、觸媒附著力差,因而造成回復率差且有粉體剝落之虞,證實高溫鍛燒處理確實有其必要性。zh_TW
dc.description.abstractABSTRACT This investigation aimed at preparing a titanium dioxide membrane by chemical vapor deposition (CVD) method, and finding the optimum preparation condition for the best photocatalytic efficiency by Taguchi method. The experimental results indicated that the optimum operation parameters for preparing TiO2 photocatalyst were bath temperature = 85℃, Ti(OC3H7)4/H2O ratio = 4, carrier gas flow rate = 550 ml/min, oxidation temperature = 400℃, oxidation time = 10 hours, calcination temperature = 500℃, rotating speed of reactor = 20 rpm, linear velocity of reactor = 75 cm/min. Moreover, the significant parameters were oxidation temperature and calcination temperature for the photocatalytic efficiency of TiO2 according to the contribution ratio. Based on the results of orthogonal array, this study proceeded the single parameter experiments for the significant affecting factors. The oxidation and calcination temperature of 400℃ and 500℃ showed the best photocatalytic activity. Furthermore, the TiO2 catalyst showed rice shape and anatase crystalline structure according to the analyses of SEM and XRD. Moreover, the conversion rate of 56.56 ppmv toluene was 0.998 for this catalyst, and the deactivity was occurred at 16 minutes. When the influent was toluene absent and under moisture condition, the photo-activity would be recovered within 120 minutes by irradiating UV light. For the calcined necessity experiment, the non-calcined and calcined catalyst at oxidation temperature of 500℃ were the similar photocatalytic activity. However, the non- calcined catalyst had the worse recovery of deactivity catalyst and coating strength. It indicated that the calcination was necessary for TiO2 catalyst.en_US
dc.description.tableofcontents中文摘要Ⅰ 英文摘要Ⅲ 目錄Ⅳ 表目錄Ⅷ 圖目錄Ⅸ 第一章 緒論1 1-1研究緣起1 1-2研究目的1 1-3研究內容2 第二章 文獻回顧3 2-1 甲苯有機污染物3 2-1-1甲苯污染物之特性3 2-1-2 甲苯污染物之健康危害3 2-2紫外光/光觸媒程序6 2-2-1半導體之基本性質6 2-2-2二氧化鈦光觸媒7 2-2-3異相光催化分解污染物之反應機制9 2-3薄膜製備技術12 2-3-1化學氣相沈積法12 2-4影響二氧化鈦薄膜活性之因素15 2-4-1 CVD控制參數效應15 2-4-2成長溫度效應17 2-5光觸媒衰退理論18 2-5-1觸媒衰退的原因18 2-5-2二氧化鈦光觸媒的衰退20 2-6實驗計畫法21 2-6-1實驗計畫法之簡介21 2-6-2實驗計畫法與傳統實驗之差異22 2-6-3直交的意義23 2-6-4直交表的運用24 2-6-5施行田口式實驗計畫法之步驟27 第三章 實驗設備與方法29 3-1實驗藥品與氣體29 3-1-1實驗藥品29 3-1-2實驗氣體29 3-2實驗流程30 3-3實驗裝置設備32 3-3-1實驗儀器32 3-3-2光觸媒製備裝置34 3-3-3紫外光/TiO2程序裝置37 3-3-4固定床反應器裝置39 3-3-5反應物種分析裝置39 3-4實驗方法39 3-4-1多因素實驗-田口式實驗計畫法39 3-4-2單因素實驗41 3-4-3背景實驗44 3-4-4異相光催化分解實驗45 3-4-5 觸媒活性衰退實驗46 3-5分析方法46 3-5-1光觸媒定性分析46 3-5-2最終產物分析48 第四章 結果與討論49 4-1直交表實驗49 4-1-1 變異數分析表49 4-1-2 回應表與回應圖53 4-1-3 最佳組合效果之推定61 4-2確認實驗63 4-2-1觸媒特性分析實驗64 4-2-2光催化分解實驗69 4-3背景實驗74 4-3-1不照光實驗75 4-3-2直接光解實驗75 4-4單因素實驗77 4-4-1氧化溫度對觸媒表面顯微結構之影響77 4-4-2氧化溫度對觸媒表面晶型之影響82 4-4-3氧化溫度對光催化分解及觸媒活性衰退實驗之影響84 4-4-4氧化溫度之效應89 4-4-5鍛燒溫度對觸媒表面顯微結構之影響92 4-4-6鍛燒溫度對觸媒表面晶型之影響92 4-4-7鍛燒溫度對光催化分解及觸媒活性衰退實驗之影響96 4-4-8鍛燒溫度之效應100 4-5有無鍛燒測試實驗102 4-5-1有無鍛燒對觸媒表面顯微結構之影響102 4-5-2有無鍛燒對觸媒表面晶型之影響104 4-5-3有無鍛燒對光催化分解及觸媒活性衰退實驗之影響104 4-5-4有無鍛燒之效應109 4-6觸媒活化時間試驗109 第五章 結論與建議112 參考文獻115 附錄一甲苯之物化特性及其對健康之危害性124 附錄二 L18直交表各反應器之轉化率圖125 附錄三 JCPDS資料庫134 附錄四 Toluene之GC檢量線135 附錄五 Toluene之氣體層析儀分析條件136 表目錄 表2-1 美國環境保護署129種優先列管污染物之名單5 表2-2 常見半導體之能隙能量與激發所需之臨界波長6 表2-3 TiO2銳鈦礦與金紅石結構之特性8 表2-4 化學氣相沈積法之製程分類15 表2-5 實驗計畫法-傳統式與田口式之比較27 表2-6 L8 (27)直交表28 表3-1ˉ儀器設備之規格與功能35 表3-2 L18直交表45 表3-3 L18直交表之各控制因素操作條件46 表4-1 L18直交表實驗結果54 表4-2 變異數分析表(ANOVA)55 表4-3 各因素之回應表58 表4-4 不同載流氣體流速之各組實驗結果75 表4-5 不同參數下各組單因素實驗之結果94 表4-6 有無鍛燒之數據比較110 圖目錄 圖2-1 TiO6 八面體8 圖2-2 圖2-2(a)Anatase(b)Rutile結構圖9 圖2-3 半導體受紫外光激發示意圖10 圖2-4ˉ 化學氣相沈積(CVD)系列程序14 圖2-5ˉ 田口式實驗計畫流程圖30 圖3-1 實驗流程圖34 圖3-2 管狀高溫爐裝置圖38 圖3-3 二氧化鈦製備裝置圖39 圖3-4 實驗設備系統示意圖41 圖3-5 固定床反應器示意圖43 圖4-1 因素A (水浴溫度效應)之回應圖59 圖4-2 因素B (Ti(OC3H7)4/H2O Ratio效應)之回應圖59 圖4-3 因素C (載流氣體流速效應)之回應圖60 圖4-4 因素D (氧化溫度效應)之回應圖60 圖4-5 因素E (氧化時間效應)之回應圖61 圖4-6 因素F (鍛燒溫度效應)之回應圖61 圖4-7 因素G (高溫爐旋轉速度效應)之回應圖62 圖4-8 因素H (高溫爐直線運動減速馬達速度效應)之回應62 圖4-9 不同載流氣體流速(a) 200 ml/min. (b) 550 ml/min. (c) 900 ml/min.所製備二氧化鈦光觸媒之SEM照片70 圖4-10 不同載流氣體流速(a) 200 ml/min. (b) 550 ml/min. (c) 900 ml/min.所製備二氧化鈦光觸媒之XRD圖譜72 圖4-11 載流氣體流速200 ml/min.條件下之光催化反應實驗圖73 圖4-12 載流氣體流速550 ml/min.條件下之光催化反應實驗圖 73 圖4-13 載流氣體流速900 ml/min.條件下之光催化反應實驗圖74 圖4-14 不同載流氣體流速對轉化率、礦化率及反應速率之關係圖76 圖4-15 以最佳條件製備之TiO2進行不照光實驗之甲苯濃度對時間關係圖(甲苯濃度2.31μM、溼度159.9μM、氧氣含量20%(v/v)、反應氣體流量300 ml/min.、光照強度3.76 μW /cm2)80 圖4-16 以最佳條件製備之TiO2進行直接光解實驗之甲苯濃度對時間關係圖(甲苯濃度2.31μM、溼度159.9μM、氧氣含量20%(v/v)、反應氣體流量300 ml/min.、光照強度3.76 μW/cm2)82 圖4-17 不同氧化溫度條件下(a)200℃、(b)300℃、(c)400℃、(d)500℃所製備二氧化鈦光觸媒之SEM照片84 圖4-18 不同氧化溫度(a)200℃、(b)300℃、(c)400℃、(d)500℃所製備二氧化鈦光觸媒之 XRD圖譜87 圖4-19 氧化溫度200℃條件下之光催化反應實驗及觸媒活性衰退實驗圖90 圖4-20 氧化溫度300℃條件下之光催化反應實驗及觸媒活性衰退實驗圖90 圖4-21 氧化溫度400℃條件下之光催化反應實驗及觸媒活性衰退實驗圖92 圖4-22 氧化溫度500℃條件下之光催化反應實驗及觸媒活性衰退實驗圖92 圖4-23 不同氧化溫度對轉化率、礦化率及反應速率之關係圖 ---------------------------------------------------------- 95 圖4-24 不同鍛燒溫度條件下(a)450℃、(b)500℃、(c)550℃、(d)600℃所製備二氧化鈦光觸媒之SEM照片97 圖4-25 不同鍛燒溫度(a)450℃、(b)500℃、(c)550℃、(d)600℃所製備二氧化鈦光觸媒之XRD圖譜100 圖4-26 鍛燒溫度450℃條件下之光催化反應實驗及觸媒活性衰退實驗圖101 圖4-27 鍛燒溫度500℃條件下之光催化反應實驗及觸媒活性衰退實驗圖101 圖4-28 鍛燒溫度550℃條件下之光催化反應實驗及觸媒活性衰退實驗圖103 圖4-29 鍛燒溫度600℃條件下之光催化反應實驗及觸媒活性衰退實驗圖103 圖4-30 不同鍛燒溫度對轉化率、礦化率及反應速率之關係圖 106 圖4-31 氧化溫度500℃條件下(a)不經500℃鍛燒(b)經過500℃鍛燒所製備二氧化鈦光觸媒之SEM照片108 圖4-32 氧化溫度500℃條件下(a)不經500℃鍛燒、(b)經過500℃鍛燒所製備二氧化鈦光觸媒之XRD圖譜109 圖4-33 氧化溫度500℃、未經鍛燒條件下之光催化反應實驗及觸媒 活性衰退實驗圖111 圖4-34 氧化溫度500℃、經過鍛燒條件下之光催化反應實驗及觸媒 活性衰退實驗圖111 圖4-35 氧化溫度500℃條件下(a)不經500℃鍛燒(b)經過500℃鍛燒對轉化率、礦化率即反應速率之關係圖---------112 圖4-36 最佳製備條件之觸媒活化時間試驗圖。圖中符號代表之含義:(D)觸媒活化時間30分鐘;(E)觸媒活化時間40分 鐘;(F)觸媒活化時間50分鐘-----------------------------115zh_TW
dc.language.isoen_USzh_TW
dc.publisher環境工程學系zh_TW
dc.subjectTaguchi Methoden_US
dc.subject田口式實驗計畫法zh_TW
dc.subjectTiO2 Photocatalysten_US
dc.subjectChemical Vapor Deposition (CVD)en_US
dc.subjectTolueneen_US
dc.subject二氧化鈦光觸媒zh_TW
dc.subject化學氣相沈積法zh_TW
dc.subject甲苯zh_TW
dc.title以化學氣相沈積法製備二氧化鈦光觸媒之研究zh_TW
dc.titleThe Study of Photocatalyst with TiO2 Preparing by CVD Methoden_US
dc.typeThesis and Dissertationzh_TW
item.openairecristypehttp://purl.org/coar/resource_type/c_18cf-
item.openairetypeThesis and Dissertation-
item.cerifentitytypePublications-
item.fulltextno fulltext-
item.languageiso639-1en_US-
item.grantfulltextnone-
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